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反应堆生产的放射性核素

[拼音]:fanyingdui shengchan de fangshexing hesu

[外文]:reactor-produced radionuclides

又称反应堆放射性核素(见放射性、核素)。常规生产供应的放射性核素已达200多种,几乎包括了周期表中绝大多数元素的主要放射性同位素,这些放射性核素中的很大部分,反应堆都能生产。

简史

反应堆放射性核素的研究、试制、生产,是美国于1942年建成世界上第一座反应堆后最先开展起来的。当时正值第二次世界大战,这方面的科研、试制和生产也都服从于军事核计划的需要,直至战后才开始转向民用。世界上第一份“放射性同位素产品目录”,是美国曼哈顿计划总部于1946年6月发表的;第一份反应堆放射性同位素商品是由美国橡树岭国家实验室发出的碳14(其化学形式是Ba14CO3),其活度为1毫居里。从此开始了反应堆放射性核素的大量生产。我国在1958年由原子能研究所首次利用反应堆制备出钴60等33种放射性核素,并于1959年起开始批量生产。

生产方法

反应堆放射性核素是将含有有关原子核的适当对象放入反应堆活性区,利用高注量中子来轰击(或叫辐照),使有关原子核发生核反应而产生的。被轰击的对象称为靶子,做靶子的材料叫做靶材料,靶材料的有关元素及其有关原子核称为靶元素和靶核。由于中子是电中性的,不受原子核库仑势垒的影响,它很容易进入被轰击的靶核而实现核反应,使该靶核转变为所需的放射性核素。

常用核反应

中子辐照靶核引起的核反应很多,但在反应堆中子的能量条件下,对于生产放射性核素有意义的主要有下列几种核反应:

(1)(n,)反应 是最常用的核反应,例如可以利用59Co(n,)60Co来生产钴60。这类核反应生成的放射性核素与靶核的原子序数相同,很难分离,其比活度一般较低,但这对大多数应用并无影响。采用富集靶核的靶材料做靶子去辐照,或利用齐拉特-查尔默斯效应在辐照中进行放射性核素的富集,可以提高其比活度。

(2)(n,γ)后跟衰变反应 有些由(n,γ) 反应生成的放射性核素能很快地经过等衰变得到一种与靶核的原子序数不同的放射性核素,因而可以分离得到无载体的产品。例如利用来生产碘131,利用以获得铟113的同质异能素。

(3)(n,p)反应和(n,α)反应 在反应堆中,只有原子序数小的一些核素可能发生这些核反应。由于原子序数发生了变化,也可以分离得到无载体的放射性核素,例如利用35Cl(n,p)35S来生产硫35,利用6Li(n,α)3H来生产氚。

(4)(n,f)反应 铀235受到慢中子轰击能裂变,如用铀235作靶,在反应堆中作短时间辐照,就可以得到几种很有用的短半衰期的核素,例如利用(n,f)反应来生产钼99并可同时得到氙 133等几种放射性核素。这和核燃料后处理工厂回收一些长半衰期的裂变产物放射性核素的情况是不同的。

(5)次级核反应 是利用第一级核反应得到的、具有一定能量的粒子或反冲核来轰击另外一种靶核所发生的核反应。次级核反应同样可以用于生产放射性核素,例如以碳酸锂作靶子,用6Li(n,α)3H核反应得到的2.7兆电子伏的氚去轰击同一靶材料中的氧16,通过核反应16O(3H,n)18F来生产氟18。

产额

放射性核素的产额虽与生成它的核反应截面σ(厘米2)、有关靶核数目N0、中子注量率φ(厘米-2·秒-1)成正比,但与辐照时间t(秒)的关系是非线性的,因为辐照过程中,既有所需要的放射性核素的生成,又有该核素的衰变。衰变因子为e-λt或exp(-0.693t/T┩),λ是衰变常数(秒-1),T┩是半衰期(秒)。

假定N0在辐照过程中恒定,又无其他因素影响,一种放射性核素的产量At(贝可)与 σ、N0、φ、t等的关系式在最简单的情况下为:

At=N0σφ[1-exp(-0.693t/T┩)]

如以 6.023×1023θ/Μ代替N0(θ为靶核的天然丰度或富集度;Μ为靶元素的摩尔质量,克/摩),则该放射性核素的产额Y(贝可/克靶元素)为:

Y=6.023×1023θσφ[1-exp(-0.693t/T┩)]/Μ

由此关系式可见,辐照时间长些,产额就高些。但随着辐照时间的增长,产额的增长逐渐减慢,直至达到其饱和值。另外,靶材料总不是绝对纯的,增长辐照时间会使半衰期较长的放射性杂质的量增加。因此,为了能经济地生产核纯度高的放射性核素,有必要选择适宜的辐照时间。通常,对于半衰期较短的放射性核素,选五个半衰期;对于半衰期为一周至数月的,选一至三个半衰期;对于半衰期很长的,只选择相对于其半衰期较短或很短的辐照时间。

靶核的核反应截面很大时,靶的外层对内层的屏蔽作用(称自屏蔽),使进入靶中心部分的中子注量率比表面的小或小得很多,总的产额也就相应地减小。此外,反应堆本身的参数和工作情况总会发生某些变化,堆内同时辐照的靶子的种类和数量可能都不相同,位置也不固定。这些都会使中子注量率有所波动和分布不均,从而影响产额和产额计算。对于自屏蔽的影响和靶子间存在的中子降抑的影响,一般可以通过改进制靶技术和合理安排靶子在堆内的位置来改善。靶子实际接受的中子注量率,常用监测器(激活片)来监测。

分离、纯化和再加工

靶子受辐照后,所需的放射性核素已在其中生成。对于可以而且需要从靶材料中分离出来的放射性核素,要进行分离、纯化;对与靶核原子序数相同而难于分离的,就不必进行这步工作。但是不管哪种情况,为了适应多种多样的需求,还须进行再加工,制成各种各样的产品,如制成普通放化制剂、医用放射性核素制剂(包括放射性药物)、放射性标记化合物、放射性标准和放射源以及放射性同位素仪器仪表所用的部件等。

应用

反应堆生产的放射性核素(包括它的各种产品)的应用既广且多,归纳起来,主要是示踪应用、辐射应用和衰变能的应用三个方面。(见放射性核素的应用)

参考书目W.J.华脱霍斯、J.L.布特门著,汤良知译:《放射性同位素》,上海科学技术出版社,上海,1959。(W. J.Whitehouse and J.L.Put n, Radioactive Isotopes,Clarendon Press, Oxford,1953.)Radioisotope Production and Quality Control,Technical Report Series, No. 128, IAEA, Vienna,1971.

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